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液相激光电离辐射制备低浓度加氢催化剂取得新进展‘app下载’
时间:2020-12-27 23:41 点击次数:
本文摘要:近日,中国科学院合肥材料科学研究所固体物理研究所环境与能源纳米材料中心在液相激光电离辐射制备低浓度加氢催化剂方面取得新进展,构建了低催化活性、低选择性、低稳定性的非贵金属加氢催化剂。研究人员的前期工作指出,沸石咪唑酯骨架材料(Zif-67)衍生的N掺杂碳纳米管包覆的Co纳米粒子(Co@N-CNTs)催化剂可以选择性地将含有醛基、酮基、羧基和硝基的生物质化合物氢化成合适的高附加值精细化学品(adv

活性

近日,中国科学院合肥材料科学研究所固体物理研究所环境与能源纳米材料中心在液相激光电离辐射制备低浓度加氢催化剂方面取得新进展,构建了低催化活性、低选择性、低稳定性的非贵金属加氢催化剂。相关研究成果发表在国际期刊《先进设备材料》 (AdvancedMaterials)上。

1,2,3,4-四氢喹啉及其衍生物是最重要的精细化学品,也是药物、农药、染料等化学中间体最重要的结构单元。喹啉及其衍生物选择性加氢制备1,2,3,4-四氢喹啉是一种反应时间短、节能环保的制备方法。目前,用于喹啉选择性加氢的静电催化剂主要依赖贵金属,但贵金属储量低、价格高,严重制约了其工业应用。

因此,构建低成本的非贵金属加氢催化剂对喹啉的选择性加氢具有重要意义。近年来,以单原子和团簇为代表的高浓度催化剂因其良好的催化性能而在化工领域显示出巨大的创造力。其中,具有氮掺杂碳阻抗的过渡金属(铁、钴、镍)低浓度催化剂在光电催化领域已显示出良好的催化性能,但其作为热催化剂,尤其是加氢催化剂的潜力尚未得到充分挖掘。

研究人员的前期工作指出,沸石咪唑酯骨架材料(Zif-67)衍生的N掺杂碳纳米管包覆的Co纳米粒子(Co @ N-CNTs)催化剂可以选择性地将含有醛基、酮基、羧基和硝基的生物质化合物氢化成合适的高附加值精细化学品(adv. Mater。31,1808341(2019))。在前期工作的基础上,研究人员通过酸洗去除碳纳米管顶部的Co纳米粒子后,发现大量的单原子和团簇活性位(CO-SA/AC @ N-CNTs)仍然吸附在掺杂N的碳纳米管壁上,由于单原子原子和团簇的活性位大部分被碳纳米管包围,喹啉的选择性加氢性能更好。在100和2兆帕氢气压力的反应条件下,喹啉的转化率仅为10.5%。

喹啉

为了进一步提高Co-SA/AC @ N-CNTs的催化活性,研究人员通过液相激光电离辐射超越Co-SA/AC @ N-CNTs中的碳纳米管,进而在管壁暴露出大量单原子和团簇活性位。激光电离辐射的方法不仅破坏了材料的基本骨架结构,而且超过了N掺杂碳纳米管(CO-SA/AC @ N-CNTs-L)。这些碎片化的开放结构非常有利于对CO-NX的反应物和活性位点的必要了解。

在喹啉及其衍生物的选择性加氢中,经激光电离辐射处理的催化剂的转化率和选择性接近100%,低于无激光电离辐射的样品。因此,这种液相激光电离辐射的方法为增强涂有其他材料的活性位点的催化活性提供了一种新的有效途径,为解释新的氢化活性位点提供了一定的依据。

这项工作得到了国家自然科学基金和国家博士后科学基金的资助。


本文关键词:喹啉,选择性,碳纳米管,电离辐射,登录

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